磷酸钼酸盐和磷酸钨铵杂多酸的制备及结构表征

一、钼矾磷和钨矾磷杂多酸铵盐的制备与结构表征（论文文献综述）

吕汉清^[1]（2011）在《负载型钒钨脱硝催化剂的制备及其脱硝性能》文中研究表明烟气脱硝是控制燃煤电厂氮氧化物排放的有效方法之一,目前选择性催化还原（SCR）技术因其脱硝效率高、选择性好、运行稳定可靠,在燃煤电厂的烟气脱硝过程中得到广泛应用。催化剂是SCR技术的核心,国内现行使用的SCR催化剂绝大部分为进口的以TiO2为载体的整体催化剂,TiO2约占催化剂总重量的80%左右,存在成本高、活性组分利用率低等问题。本文针对该类催化剂的不足之处,以V2O5为活性成分,WO3为助剂对现行催化剂进行改性,探讨负载型钒钨脱硝催化剂的制备方法与脱硝应用,同时对负载型杂多化合物催化剂的性能进行了初步的探讨。分别以TiO2粉体作为催化剂的载体,浸渍负载V2O5-WO3后加入部分Al2O3制备颗粒催化剂和TiO2/堇青石蜂窝陶瓷为载体,浸渍负载V2O5-WO3或HPC作为活性组分制备催化剂,通过XRD、BET和XPS等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂的应用性能。利用催化剂活性评价装置在不同模拟烟气条件下对催化剂的实际脱硝性能进行测试,考察了制备方法、温度、NO浓度、空速和NH3/NO对SCR反应的影响。结果表明,颗粒状催化剂相比堇青石陶瓷催化剂不具备较好的气流通道,反应气体在催化剂表面的扩散条件不佳,在催化剂活性评价中的NO转化率较低。助溶剂在催化剂制备的过程中主要影响了V2O5在催化剂表面的分散度以及聚集形态,单体形态的V2O5催化剂活性不高,聚合态氧化钒有利于催化活性的提高。实验在不同模拟烟气条件下检测了V2O5-WO3/TiO2/CC催化剂的脱硝性能,在350℃400℃温度区间内,在O2浓度大于1%、NH3/NO比值为0.81、空速在10000h-1时,脱硝效率达到97%,且对不同NO初始浓度有较好的适应能力。V2O5-WO3/TiO2/CC催化剂对SO2氧化的抑制作用不明显,当有CaO在催化剂表面沉积时,会破坏催化剂表面结构,导致催化剂活性降低。Keggin结构的杂多化合物（HPC）固载在TiO2/CC表面时,结构并不发生变化。当HPC负载量小于20%时,HPC与TiO2表面的强相互作用形成的非晶态物相是HPC/TiO2体系具有脱硝活性的主要原因。杂多酸阴离子中钒原子数目较多时,催化剂性能较好,催化剂活性中心涉及钒物种。

隋超^[2]（2008）在《Wacker型催化剂对环戊烯的选择氧化性能研究》文中研究表明本文以Pd（CH3COO）2和杂多化合物NPMoV为催化剂（Wacker型催化剂）活化分子氧,对烃类污染物的选择性催化氧化进行了研究。实验结果表明,以环戊烯为底物,在温和条件下该催化体系具有较高的催化氧化活性。实验样品的分析采用气相色谱法,以环己烷为内标物测定环戊烯、环戊酮的相对校正因子,分别为0.973和1.122,样品的加标回收率分别在94.5%-103.1%之间和95.7%-102.5%之间,相对误差分别为0.43%和0.82%,说明本实验采用的方法是可靠的。结合X-射线光电子能谱（XPS）、热重（TG）、傅立叶变换红外光谱（FT-IR）等现代物理表征手段对杂多化合物NPMoV的组成及结构进行分析。XPS分析结果表明,化合物中O1s的吸收峰在530.38 eV,与杂多化合物PMo相比结合能降低0.76 eV,说明NPMoV中Mo被V部分取代,氧的价电子云密度增大,Mo-O-Mo的成键能力减弱,容易断裂释放出氧,表现出较强的氧化性。这与FT-IR谱图中780-790 cm-1处Mo-O-Mo桥振动强度减弱的结果相一致。为了进一步提高环戊烯选择性催化氧化的活性,考察了不同反应条件对环戊烯转化率和环戊酮选择性的影响。实验结果表明,反应温度和溶剂组成是影响环戊烯催化氧化的主要因素,最佳的反应温度为50℃,溶剂乙腈和水的最佳体积比为9∶1。在氧气压力为1 atm的条件下反应6 h,环戊烯完全转化,反应达到平衡,环戊酮选择性大于96%。对环戊烯选择性催化氧化生成环戊酮反应机理的研究表明,Pd（CH3COO）2是环戊烯选择氧化的关键物种,在乙腈酸性水溶液中Pd（CH3COO）2与环戊烯形成钯-烯配合物。在亲核试剂H2O作用下,该配合物分解转化为产物。在此过程中,Pd（Ⅱ）被还原为Pd（0）,失去催化作用,而NPMoV能够活化分子氧,将Pd（0）重新氧化,使反应得以持续进行。

赵欣^[3]（2007）在《几种钼系二元杂多化合物的合成与表征》文中指出本论文由以下五部分组成：1综述介绍了杂多化合物的历史、结构、分类及将来的发展方向，并对某些含钼多金属氧酸盐、双帽Keggin型结构杂多化合物、有机-无机多金属氧酸盐、钼系稀土的二元杂多化合物的研究进行了简单的总结。2．新型双帽Keggin型结构钼铬杂多化合物的合成与表征。首次合成了一种高价过渡金属Cr（Ⅵ）的钼族杂多化合物（NH4）6[CrMo14O42]（OH）12·12H2O·1.5 KBrO3，并通过IR、UV、TG-DTA、X粉末衍射，元素分析对其结构进行了表征，推测其具有Keggin型结构。3．钼镍甘氨酸杂多化合物的合成与表征。首次合成了新型有机无机混杂的含镍同多化合物Ni（H2O）4（Gly）[Mo4O12（OH）2]·2H2O，并通过IR、UV、TG-DTA、X粉末衍射，元素分析对其结构进行了表征。4．稀土-钼二元杂多酸盐的合成及表征。本文用沉淀法首次合成了四种组成式为K8H[LnMo12O42]·40H2O（Ln=La，Pr，Nd，Sm）的稀土杂多酸盐，并利用元素分析、化学分析、IR、UV、TG-DTA、X—粉末衍射进行了性质研究，同时研究了它们的溶解度，推测了其可能的结构。5．Na7[IW6O24]·8H2O的合成与表征。合成了一种新的Anderson结构的两元杂多化合物，并对其进行了一系列的分析与表征，如：红外光谱（IR），紫外光谱（UV），元素分析，原子发射光谱（ICP），热重分析（TG），X-粉末衍射（XRD）等。确定了其分子式为Na7[IW6O24]·8H2O。该化合物也是一种含碘的Anderson结构杂多化合物。

张艳红^[4]（2005）在《乙烷选择氧化制乙酸和乙醛杂多化合物催化剂的研究》文中研究指明以乙烷为原料低温直接氧化合成乙酸和乙醛,在合成化学和碳资源利用等方面均有重大意义。本论文系统研究了硅藻土负载杂多化合物催化剂的制备方法、表面构造、化学吸附特性和催化乙烷选择氧化制乙酸和乙醛的反应性能。一、采用经典酸化与乙醚萃取相结合的方法,用过渡金属V（Ⅴ）或Nb （Ⅴ）离子改性杂多酸H3PMo12O40,制得了相应的体相型改性杂多化合物PMo9V3和PMo9V2Nb1。并以硅藻土（K）为载体采用混合溶液-浸渍法制备了相应的负载型催化剂PMo9V3/K和PMo9V2N1/K。运用BET、ICP、TG-DTA、IR、UV-vis、XRD、循环伏安、TPR、化学吸附-红外（IR）、TPD-MS和微反评价等多种化学物理技术,研究了这两类催化剂的比表面积、化学组成、表面组成、物相结构、热稳定性、氧化还原性、化学吸附性能和催化乙烷选择氧化反应性能。二、催化剂的表征实验结果表明:体相型催化剂的比表面积与硅藻土负载型催化剂的比表面积相近,均在6～10m2g-1左右;改性后的体相型杂多化合物催化剂保持了原有母体杂多酸的元素配比和由多种金属共同构成的Keggin结构,但氧化还原可逆性增强。在负载型催化剂中的杂多化合物以Keggin结构微晶态高度分散在载体表面,并与载体通过O2-桥发生部分键联;体相型杂多化合物的热分解温度在471℃左右,其热稳定性大小为,负载型优于相应的体相型、双金属型优于三金属型;负载型催化剂PMo9V3/K和PMo9V2Nb1/K表面存在酸强度不同的强弱两种酸位,其强酸位为Bro|¨nsted酸中心,弱酸位为Lewis酸中心,含Nb三金属杂多化合物的B酸强度大,使其具有优良的低温氧化还原能力。三、体相型和负载型杂多化合物催化剂的活性中心是Mo=O、V=O和异核桥连结构M1-O-M2等,乙烷分子中的甲基H可分别与Lewis碱位Mo=O、V=O和M1-O-M2中的O2--发生作用产生不同形式的吸附态。其中乙烷分子通过H原子吸附在Lewis碱位Nb-O-V和Nb-O-Mo桥氧上的吸附态比较活泼,在较低温度下吸附在Nb-O-Mo桥氧上的乙烷便可发生解离,并与邻近的表面氧发生反应生成乙酸或乙醛。四、乙烷在杂多化合物催化剂上低温氧化反应产物主要有乙酸、乙醛、乙烯和COX。催化剂的活性大小遵循如下规律:PMo9V2Nb1催化剂优于PMo9V3;负载型催化剂PMo9V2Nb1/K优于体相型PMo9V2Nb1。反应条件（如温度、压力、空速等）对催化反应活性和产物选择有显着影响,每种催化剂都有其适宜的反应条件。以PMo9V2N1/K催化剂为例,在温度240℃,压力0.4 MPa,原料气组成C2H+6: O2:N2= 1.5:1:4（mol%）的反应条件下,乙烷的转化率可达22.5%,产物乙酸和乙醛的总选择性为90.8%。

王万得,施敏轶,丁彤,扬恩翠,郝金库^[5]（2001）在《钼矾磷和钨矾磷杂多酸铵盐的制备与结构表征》文中认为制备 Keggin结构的钼钒鳞和钨钒磷杂多酸铵盐并对其进行了元素分析和红外光谱、紫外光谱表征 .并且将它作为催化剂用于苯直接羟基化合成苯酚的反应中进行了评价

二、钼矾磷和钨矾磷杂多酸铵盐的制备与结构表征（论文开题报告）

（1）论文研究背景及目的

此处内容要求：

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例：

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

（2）本文研究方法

调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、钼矾磷和钨矾磷杂多酸铵盐的制备与结构表征（论文提纲范文）

（1）负载型钒钨脱硝催化剂的制备及其脱硝性能（论文提纲范文）

（2）Wacker型催化剂对环戊烯的选择氧化性能研究（论文提纲范文）

（3）几种钼系二元杂多化合物的合成与表征（论文提纲范文）

（4）乙烷选择氧化制乙酸和乙醛杂多化合物催化剂的研究（论文提纲范文）

四、钼矾磷和钨矾磷杂多酸铵盐的制备与结构表征（论文参考文献）

• [1]负载型钒钨脱硝催化剂的制备及其脱硝性能[D]. 吕汉清. 重庆大学, 2011(01)
• [2]Wacker型催化剂对环戊烯的选择氧化性能研究[D]. 隋超. 大连理工大学, 2008(08)
• [3]几种钼系二元杂多化合物的合成与表征[D]. 赵欣. 兰州大学, 2007(04)
• [4]乙烷选择氧化制乙酸和乙醛杂多化合物催化剂的研究[D]. 张艳红. 天津大学, 2005(07)
• [5]钼矾磷和钨矾磷杂多酸铵盐的制备与结构表征[J]. 王万得,施敏轶,丁彤,扬恩翠,郝金库. 天津师范大学学报(自然科学版), 2001(04)

标签：脱硝催化剂论文;  脱硝论文;  杂多酸论文;  氧化钼论文;  活性碳论文;